Em 1711 era conhecida como Cachambu. Em 1674 o Bandeirante Lourenço Castanho Taques, seguindo a trilha de Jacques Félix, vindo de Pinheiro ao Rio Verde, avistou o Morro de Caxambum, habitado na época pelos índios cataguases. No ano de 1714 Caxambu era uma paragem conhecida como Cachumbu, sítio onde morava Alferes Alberto Pires Ribeiro. Neste período "As Minas Gerais" pertenciam a capitania de São Paulo e foram divididas em três Comarcas, sendo Caxambu pertencente à Comarca do Rio das Mortes (São João del-Rei). Quando assim fizeram, a divisa entre a Comarca do Rio das Mortes e da Vila de Santo Antônio de Guaratinguetá foi colocada no alto do Morro de Cachumbu. (Do livro "Datas e Fatos da Terra do Rio Verde", do historiador Benefredo de Sousa). Com a criação da Capitania Independente de Minas Gerais, em 2 de dezembro de 1720, era natural que permanecessem os mesmos limites, cabendo à Capitania de São Paulo toda a área das bacias dos rios Grande, Verde e Sapucay. Afirma o historiador Prof. Hilton Federici em seu livro "Histórias do Cruzeiro" que "Furtivamente, os membros da Câmara de São João del-Rei fizeram mudar a posição do marco, levando-o para o alto da Serra da Mantiqueira."
Em 1814, conta-se que existiam apenas duas fazendas no povoadao: a das Palmeiras e a Caxambu. Dizem que foi nesta época que descobriram a existência das fontes. Caxambu é famosa por suas ligações com a Família Real Portuguesa, quando a própria Princesa Isabel e seu esposo Conde d'Eu, em 1868 vieram atraídos pela fama das águas. A princesa buscava a cura de sua infertilidade. Através das águas ferruginosas da fonte, hoje denominada "Princesa Isabel e Conde D'Eu, a princesa curou-se de sua anemia e engravidou. Assim ela mandou erguer na cidade a Igreja de Santa Isabel da Hungria em agradecimento por ter sido curada. Em 1875 a cidade tornou-se Distrito de Baependi e suas a qualidade das águas foi reconhecida, tendo a sua exploração concedida pelo Governo de Minas Gerais à empresas particulares.
Em 16 de setembro de 1901 é criada a vila de Caxambu. E finalmente em 18 de setembro de 1915 é elevada à categoria de cidade, abrangendo até o ano de 1938, a área da atual cidade de Soledade de Minas. Em Caxambu também estiveram outras figuras como Rui Barbosa, que, admirado com a beleza do local, escreveu o poema "Medicina entre Flores".